物理学院低维物理与量子材料团队在二维铁电性的实验观测方面取得进展
发布时间:2021.11.16

来源:物理学院 编辑:张雯怡 浏览次数:

新闻网讯 11月9日,物理学院付英双教授领导的低维物理与量子材料团队以“Atomic visualization and switching of ferroelectric order inβ-In2Se3films at the single layer limit”为题在该领域权威学术期刊《先进材料》(Advanced Materials)上发表该课题组在二维铁电性的实验观测方面取得的最新进展。物理学院博士生张志模为本文的第一作者,张文号副教授与付英双教授为论文的共同通讯作者。华中科技大学物理学院为唯一研究单位。


铁电材料具有稳定的、可被外场调控的自发电极化状态,在基础科学研究和工业化应用领域均受到广泛关注。然而,材料在由三维降低到二维时,往往会失去自发的铁电极化,传统铁电体的纳米电子学器发展受到极大限制。近年来,理论和实验的推进使得铁电材料突破了常规的钙钛矿氧化物的范畴,以为In2Se3代表的二维铁电材料表现出室温下稳定存在的本征铁电行为,为实现铁电功能型器件的小型化和集成化的道路上迈出了一大步。然而,最近的研究表明,In2Se3所特有的纳米尺度条纹,并非源自于其铁电性,而是反铁电和铁弹行为。因此,In2Se3的二维铁电性还需要更多的实验证据,而且单原子层极限下In2Se3的二维铁电特性尚未有实验报道,电场调控的铁电转变也鲜有实现。


在本论文工作中,付英双教授团队利用分子束外延(MBE)的材料制备技术,成功在石墨烯衬底表面外延生长出原子级别平整的单原子层InSe和In2Se3薄膜。并通过调控样品生长条件,实现了InSe和In2Se3两相之间的可控相变。对于二维层状范德瓦尔斯的In2Se3薄膜,利用低温扫描隧道显微镜/谱学(STM/STS)技术,同时观察测到两种类型(β'和β*)的条纹相共存。其中,β'-In2Se3的条纹具有1.6 nm的反铁电周期,相邻畴结构具有反向的晶格畸变。在铁电性的畴壁上,由于电偶极矩的存在而引入净的正(负)电荷,导致局域的费米能级向下(上)移动,最终造成不同方向的能带弯曲。通过探测畴界或台阶边界位置的能带弯曲方式,就能获知表面各处的电极化状态。此种反平行的铁电极化体现在原子台阶处周期性的原子起伏高度,其两倍于条纹的周期(3.2 nm),代表边界处积累了反向的正负电荷。实空间的电子态密度分布也表现出震荡的超周期,受电偶极矩引入的正负电荷所调制,反映了原子尺度的反铁电畴特性。此外,跨过不同反铁电畴的 STS 线谱,也能清楚地观察到电荷积累带来的反向能带弯曲效应。这些都表明单层的β'-In2Se3中存在面内的反铁电性,且在室温下稳定。


对于单层的β*-In2Se3薄膜,其表面呈现具有~ 0.8 nm 周期Zig-Zag型的条纹结构,源自于2×√3的表面重构,并存在~1.7°的晶格畸变。正是这种畸变诱导了其面内铁电性,并表现出独特的电子驻波条纹行为。根据电极化取向,面内铁电畴界处因正负电荷中和而呈现电中性,其两侧受到原子级台阶边缘势垒散射所形成的电子驻波始终保持相同相位。然而,台阶处的电极化被中断,造成台阶不同区域积累了反向的电荷。此时台阶势垒散射所形成的驻波不再保持同相,而是存在一定的相位差。靠近台阶附近产生的能带弯曲程度也有所差别。这很好的反映了β*-In2Se3在实空间受铁电极化调制的实空间电子态分布。


团队还研究了β'-In2Se3和β*-In2Se3之间的相变过程。实验发现:β'-In2Se3经常会自发地转化为β*-In2Se3,意味着反铁电-铁电相变过程的发生。且相变存在一定的势垒,需要外界电场(约为3 × 107V/cm)达到临界值才能提供足够的能量。此外,利用STM针尖产生的脉冲电压(3.5 V/ 50ms),实现了β'-In2Se3和β*-In2Se3的之间可控相变过程,还能使得部分反铁电条纹改变取向,获得不同类型的反铁电畴。


此项工作从实验上观测到单原子层极限下β'-In2Se3的反铁电性和β*-In2Se3的铁电性,获得了实空间中铁电特性的原子尺度可视化,并成功实现了两相之间的电场调控。这表明:二维极限厚度下体系铁电性仍然可以稳定地存在。由此对于理解二维体系中铁电性及反铁电性的起源具有重要价值,且有助于实现In2Se3材料在非易失性铁电存储器件方面的实际应用。

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