新闻网讯（通讯员 王箫侣）4月21日，《自然·通讯》（Nature Communications）在线刊发我校材料学院姚永刚教授、化学学院夏宝玉教授与厦门大学田中群院士合作研究成果：高密度超小纳米颗粒的瞬态通用合成“Transient and general synthesis of high-density and ultrasmall nanoparticles on two-dimensional porous carbon via coordinated carbothermal shock”。材料学院博士后石文辉为论文第一作者，夏宝玉教授、姚永刚教授、田中群院士为论文共同通讯作者，华中科技大学材料科学与工程学院材料成形与模具技术国家重点实验室为论文第一完成单位。

超小纳米颗粒(NPs)由于其与尺寸相关的独特性质，在催化、生物医学和能量转换方面有着广泛的应用。然而，由于其热力学不稳定性和易聚集趋势，特别是在高温下，合成超小和高密度的NPs具有挑战，易导致严重的颗粒团聚。因此，迫切需要一种更通用和可控的方法，不仅可以实现超小和高密度的NPs，还可以实现催化剂暴露和高效质量传递所必需的开放多孔结构，从而显著提高催化剂合成的多功能性和高性能催化。

团队研究的高密度和超小纳米颗粒的瞬态通用合成，让纳米颗粒均匀分散并锚定在二维多孔碳上，通过直接配位碳热冲击(Coordinated-CTS， ~100 ms)对金属配体前驱体进行热解，而无需耗时的MOF制备。

在此过程中，金属配体前驱体(如Co²⁺和二甲基咪唑C₅H₈N₂)在低温下原位组装成更有序的强配位结构(N→Co²⁺)，然后在高温下爆炸碳化，合成均匀分散的由N掺杂的二维多孔碳稳定的Co NPs。同时，由于快速加热(10^4 ℃/s)，形成了具有暴露NPs的二维薄多孔碳膜;具有大量开放孔的多孔结构对于暴露活性位点和使电解质渗透以改善催化性能至关重要。该方法对于合成各种单金属和多元素合金NPs都通用，即使在远远超出MOF化学的系统中也是如此，这表明了碳热冲击结合配位化学对分散和暴露的NPs的极其简单和多功能性。

 

通过配位CTS直接合成高密度超小NPs

这项工作报道了一种通用且高效的方法在二维多孔碳上合成分散和稳定的高密度超小NPs。该方法简单、快速，既不需要长时间制备MOF，也不需要长时间在管式炉内热解。而是直接利用金属配体前驱体在不到1秒的时间内进行CTS快速热解，在此过程中前驱体原位自组装，然后转化为稳定在二维多孔碳上的超小NPs。考虑到配位化学设计具有很大的灵活性，该方法可以实现各种单元素和多元素NPs的通用合成。因此，配位设计与快速碳热冲击热解相结合，提供了一种简单而通用的方法，可以合成均匀暴露在二维多孔碳上的高密度超小NPs，可广泛用于能源和环境领域。

配位CTS法通用合成单元素和多元素合金NPs

 

团队研究成果将配位化学与瞬态高温结合，有望快速实现高质量催化剂制备，将有力推动能源和环境领域应用。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、武汉市知识创新专项-曙光计划等项目的资助。

 

论文链接： https://www.nature.com/articles/s41467-023-38023-5#citeas