新闻网讯 12月6日，《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线刊发了材料学院教授翟天佑、副教授刘友文团队的最新研究成果“具有缺陷位点和垂直导电性双重调控效应的螺旋纳米片助力电催化析氢” (Dual-Regulation of Defect Sites and Vertical Conduction by Spiral Domain for Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202112953)”。这是团队基于前期在二维电催化剂结构调控的成果上（Chem. Soc. Rev. 2020, 49, 2916;Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 22940；Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59,16974; Adv. Mater. 2019, 1900528;ACS Nano 2020, 14, 1635;CCS Chem.2019, 1, 396;Adv. Energy Mater.,2021, 2102353等），在单片电催化析氢领域的又一项重要研究成果。
在碳中和目标背景下，利用可再生能源耦合发电制氢，能实现峰谷电消纳与分布式能源综合应用。氢能作为化石能源和可再生能源之间过渡和转换的桥梁，有望降低交通运输过程中的碳排放，代替焦炭用于冶金工业降低碳排放。在“可再生能源与氢能技术”绿色发电—储能—用电（氢）产业链中，电解水制氢处于连接发电上游以及用氢下游的重要环节。二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)作为有前景的非贵金属HER催化剂之一，已引起科研界的广泛关注。然而，理论和实验均表明TMDCs的电化学活性位点主要分布在边缘，而基平面却表现出电化学惰性。此外，由于其本征的范德瓦尔斯层间结构，电子在TMDCs中的层间跃迁总是受到限制，因此显示出较低的垂直导电性。在TMDCs中同时优化这两点限制是具有挑战性而又极具意义。
鉴于此，翟天佑与刘友文团队提出螺旋纳米片结构模型以实现对缺陷位点和垂直导电性的双重调控。团队通过化学气相沉积成功合成出螺位错驱动生长的二维MoTe2螺旋纳米片。与此同时，搭建了基于单个纳米片催化剂原子结构—电学性质—电化学行为的测试平台，系统探究了单个MoTe2螺旋纳米片的电催化析氢性能。从原子结构出发，螺旋的外延生长方式带来丰富的台阶边缘，由于不足的生长驱动力，靠近边缘的区域更容易形成Te空位作为额外的活性位点。除此之外，螺旋结构中的连续位错连接范德瓦尔斯(vdW)层状TMDCs中的相邻原子层,这种螺纹位错以螺旋状路径传输电流，从而突破层状TMDCs垂直电子电导率小的限制。最后通过微纳加工平台，搭建单片电催化器件实现对单个螺旋结构电催化性能的探测。得益于活性位点与垂直导电性的双重调控，螺旋结构MoTe2的析氢极化电流相对于机械剥离样品大幅提高了两个数量级。该工作开发了一个新的结构模型，突破了TMDCs用于HER的本征限制。
我校为第一完成单位，工作得到了安徽师范大学的卢宁副教授在理论模拟方面的帮助。华中科技大学硕士研究生童希鹏为第一作者，翟天佑、刘友文和安徽师范大学的卢宁副教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委资助。
【文章链接】https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202112953
