新闻网讯 8月29日，《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线刊发了物理学院吴梦昊教授课题组的最新研究成果，题目为《纯多层石墨烯体系中的非常规滑移铁电和摩尔铁电》（Atypical Sliding and Moiré Ferroelectricity in Pure Multilayer Graphene），该论文同时入选Editors’ Suggestion。吴梦昊为论文通讯作者，课题组博士生杨柳为论文第一作者，物理学院高锦华教授及高锦华教授课题组博士生丁世平为论文共同第一作者。

铁电材料拥有自发电极化并可被外电场翻转，其晶格需要一定的对称破缺，因此大多数二维材料单层由于晶格高度对称都不属于铁电材料。吴梦昊课题组在2017年提出滑移铁电和摩尔铁电，预测多数二维材料在双层或多层中可通过某些堆叠方式打破对称，产生垂直极化并在电场下可通过层间水平滑移翻转，而其转角下的摩尔超晶格也将呈现周期性的铁电畴。这种独特铁电机制随后在一系列二维材料体系中实验证实(Science 2021, 372, 1458; ibid. 1462; Nat Nanotech 2022, 17, 367; ibid. 390; Science 2022, 376, 973; Nature 2022, 612, 456; ibid. 2023, 613, 48)。虽然该机制适用于大多二维材料，但在双层石墨烯这类高对称单元素体系中，任何堆叠方式都难以打破体系对称产生铁电极化。

图1 4层石墨烯中的铁电性。(a) 极化态ABAC、CABA和CBAB之间的切换，其中极化方向用紫色箭头表示；(b) 由NEB方法计算得到的势垒和对应的滑移方式；(c) 极化态的差分电荷密度分布和Hirshfeld电荷分析。

本文通过第一性原理计算预测在多层石墨烯（层数>3）中，虽然邻层堆叠结构总是AB堆叠，但跨层堆叠构型却可能打破对称，形成垂直极化并可以通过层间滑移机制翻转，与年初课题组在其它体系预测的“跨层滑移铁电”类似(Adv Funct Mater 2023, 33, 2301105)，而其非极化堆叠态也可以通过层间滑移转变为极化态。在层数大于4时，多层体系还可以出现具有不同极化大小和方向的多种极化态。

之前预测并证实存在摩尔铁电的扭角双层体系，相邻的铁电畴之间极化大小相同方向相反，体系在无外电场的情况下总极化为零。本文中则预测了一种新型摩尔滑移铁电：特定单层/多层石墨烯摩尔超晶格体系（比如1+3 层转角体系）具有单一方向极化畴和非极化畴共存，使得体系在零电场下具有非零的总极化，且可以通过层间滑移来翻转。不同的铁电态具有显著不同的摩尔能带结构，这使得实验上易于通过电输运等手段来探测体系的极化态。

图2 4层转角石墨烯体系中的“摩尔滑移铁电”。（a）2 + 2转角和（b）1 + 3转角形成的不同的堆叠畴，箭头表示极化方向，NP表示非极性畴，X表示包含AA堆叠（能量很高，结构重构后畴将收缩变小）；（c）1 + 3转角四层石墨烯的双极化态和铁电翻转路径。

该工作进一步拓展了滑移铁电和摩尔铁电机制，，同时也为基于石墨烯铁电器件的设计奠定了理论基础。该工作得到了国家自然科学基金(22073034)的支持。

论文链接 https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.131.096801