新闻网讯 2月7日，《先进材料》（Advanced Materials）在线刊发材料学院黄云辉、伽龙、姚永刚教授最新研究成果：基于SEI重构的失效石墨高首效再生“Regenerated Graphite Electrodes with Reconstructed Solid Electrolyte Interface and Enclosed Active Lithium Toward >100% InitialCoulombic Efficiency”。材料学院博士纪永生和博士后张豪为论文的共同第一作者，杨丹、潘禹君、朱正录、戚孝群、皮欣朋、杜韦辰和程志恒为共同作者，我校材料科学与工程学院、材料成形与模具技术国家重点实验室为第一完成单位及第一通讯单位。

固体电解质界面（SEI）是石墨负极中最重要的组成成分，决定了石墨负极锂离子电池的电化学性能。失效石墨由于不仅表面存在原生SEI（但松散和/或破损）且层间含有残留的活性锂，非常具有再生价值。考虑到,无机SEI具有结构致密、力学强度高和导锂离子性好的优点，在石墨表面合理地构建人工无机SEI不仅能保护残余活性锂，同时能改善甚至避免SEI的再生长，是实现高首次库伦效率、高能量密度和循环稳定性的理想选择。然而，基于失效石墨，如何实现其表面SEI的重构再生，尚缺乏研究报道。

研究人员提出了一种基于瞬态高温的SEI原位重构策略（如图1所示），将石墨表面蓬松的有机-无机SEI瞬间转化为致密的、无机成分为主的SEI，同时保留了石墨层间活性锂（图1a），实现了失效石墨的高首次库伦效率升级再生。由于重构的SEI和残留活性锂的锂补偿作用，再生石墨（R-Gra）电极的首次库伦效率达104.7%，远高于商用石墨（C-Gra，87.3%）和其他再生石墨负极（图1b）。此外，与其他已报道的方法相比，该瞬态高温热再生法具有极高的时间效率、较低的能耗和成本、极少的碳排放等优势，体现了突出的环境和经济效益（图1c）。

图1.（a）失效SEI重构及石墨再生机制示意图（b）不同方法再生石墨的首次库伦效率和制备时间的关系图（c）不同回收方法的环境经济效益比较

如图2所示，通过纳米压痕测量SEI的力学性质发现，瞬态高温热处理后，SEI表面粗糙度降低且杨氏模量提高约26倍；此外，透射电镜的精细结构表征结果显示，重构SEI厚度薄，以无机成分为主。上述结果验证了SEI的致密化、矿化重构。

图2.石墨表面力学性能及SEI结构的演变分析

基于全电池的电化学性能测试表明（图3），以无机成分为主的重构SEI，能显著提升石墨负极的导锂性和循环稳定性，尤其是提高了石墨层间活性锂的空气稳定性，进而实现了失效石墨的高首次库伦效率、高倍率且高能量密度升级再生。

图3.废旧石墨、再生石墨、商用石墨的全电池电化学性能（vs LFP）

该研究工作成功实现了“变废为宝”，通过经济环保的瞬态高温策略，将低价值的失效石墨升级转化为高价值的预锂化石墨，将有力推动锂离子电池行业的闭环升级制造。该研究工作得到了国家重点研发计划（2021YFA1202300），湖北省自然科学基金（2022CFA031），华中科技大学跨学科研究项目（2023JCYJ004）中央高校基本科研业务费（2021GCRC001，2021GCRC046）的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202312548