【科学前沿】材料学院翟天佑刘友文团队在二维电催化界面设计取得系列进展
发布时间:2022.04.26

来源:材料学院 编辑:张雯怡 浏览次数:

新闻网讯 近期《自然通讯》(Nature Communications)、《先进材料》(AdvancedMaterials)和《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)相继刊发了材料学院翟天佑、刘友文团队在二维电催化界面设计及其性能优化的研究进展。在碳中和目标背景下,利用可再生电力资源的电化学工艺实现二氧化碳分子重整制备高值化学品或驱动水分解制氢是“做好碳达峰、碳中和工作”的有效策略之一。二维强耦合异质结由于其界面电荷转移调制效应有望获得高效电催化性能。在此背景下,团队以能源小分子的高效转化为目标,开展强耦合异质界面机理探究、结构设计和电解水应用研究,并取得系列研究进展。



4月19日,《自然通讯》(Nature Communications)杂志在线刊发了团队的最新研究成果“活性层与导电层交替堆垛的超晶格助力CO2高选择性转化” (Active and Conductive Layer Stacked Superlattices for Highly Selective CO2Electroreduction,Nat. Commun.DOI: 10.1038/s41467-022-29699-2)”。团队提出了一种天然超晶格结构模型,BiCuSeO,该模型中导电的[Cu2Se2]2-层能够快速传导电子,有效地保护活性中心[Bi2O2]2+层,从而驱动CO2分子高效转化为甲酸盐。在该研究中,团队通过原位同步辐射X射线吸收精细结构光谱等揭示了 [Bi2O2]2+层中Bi保持其独特的氧化态,[Cu2Se2]2-层中Se部分析出并被氧取代。进一步通过第一性原理计算证明,结构演变后的[Cu2Se2]2-层仍具有良好的导电功能,而[Bi2O2]2+层中Bi p轨道与OCHO*中的O p轨道重叠,新型的Bi-O配位对OCHO*中间体具有很强的活化和稳定能力,因而赋予BiCuSeO纳米片高效转化CO2为甲酸的活性,在宽电势窗口内其甲酸法拉第效率大于90%。该工作为设计新型二氧化碳还原催化材料及其界面提供了新的思路。


4月22日,《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线刊发了团队的“外场操控界面电荷转移实现电催化析氢性能精准调控”(Back-gated van der Waals Heterojunction Manipulates Local Charges toward Fine-tuning Hydrogen Evolution,Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.202203522)的研究。异质结电催化剂界面电荷转移行为直接决定其催化性能,揭示其构效关系是获得高效性能的关键。然而,传统电催化测试的是具有不同微结构的多个催化剂颗粒的综合性能。基于此,团队自主搭建单片电催化微纳器件,以单个纳米片电催化剂为工作电极,研究同一纳米片同一区域界面构筑前后催化性能。在此工作中,我们开展了外场调控的探索,利用单片电催化器件开展了外场调控策略,在单一异质界面上实现电荷转移的精准可调。以范德华异质结CoPc/MoS2为催化剂,由于CoPc功函数小于MoS2,使得CoPc向MoS2平面注入电子以调控MoS2析氢活性。与此同时,通过调节外加电场的大小定量精准调控CoPc向MoS2的电荷转移(注入)量,并通过原位PL光谱测定了不同界面电荷转移下MoS2载流子浓度的变化,定量揭示电荷转移量与电催化析氢性能线性增强关系。



4月23日,《先进材料》(Advanced Materials)杂志在线刊发了团队基于“能源小分子电还原转化催化剂结构重构”(Structural Reconstruction of Catalysts in Electroreduction Reaction: Identifying, Understanding, and Manipulating, Adv. Mater. DOI: 10.1002/adma.202110699.)的综述。该综述关注到二氧化碳转化或者电解水制氢过程中电催化剂可能发生的结构重构,为进一步理解此催化过程和设计高效催化剂提供基础。


据悉,以上工作我校为均为第一完成单位,并得到了南京师范大学李亚飞教授、安徽师范大学卢宁副教授等在理论模拟方面提供的支持。团队从2017年9月份开展二维电催化材料设计合成以来,以华中科技大学为第一单位在Nat. Commun.(1), Angew. Chem. Int. Ed.(5), Adv. Mater. (2), CCS Chem. (1), Chem. Soc. Rev. (1), Adv. Energy. Mater. (1) 和ACS Nano (1)等上发表论文多篇。

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