强场量子瞬态过程的阿秒精密测量

主要完成人：兰鹏飞、黎敏、李亮

阿秒时间分辨的精密测量可以揭示物质中电子的运动，使人们能从更基础的层面去理解微观世界的超快动力学机制和规律。同时，在阿秒时间尺度上捕获和操控电子瞬态运动为更精准、有效地控制物质物理、化学过程创造了空前的机遇,还将促使许多新技术的革新。陆培祥教授领衔的超快光学团队兰鹏飞教授等人围绕强激光作用下原子、分子及固体内部电子超快过程的精密探测与操控开展了系统深入研究，取得了重要创新成果。

1).电子隧穿及分子解离过程的精密测量

电子隧穿是量子力学物理过程，然而实时观测该过程在实验上仍然是个难题。超快光学团队提出利用阿秒光电子全息技术实现分子内部隧穿电离位置精确测量的实验方案，并测得到的氮气分子隧穿电离位置与分子中心的距离为95±21皮米[见图1，图2]，这是实验上首次利用阿秒光电子全息实现分子内部空间信息的皮米级分辨。该论文被选为Physical Review Letters的编辑推荐。同时Physics杂志邀请M.Zeiler教授发表了题为“How to find the electron starting block”[Physics 14，183(2021)]的焦点故事对该工作进行重点报道，文中评论“这项工作无疑是一流的，它提供了隧穿电离前所未有的信息。”

图1.阿秒光电子全息原理示意图。利用电子波包的波动性，直接隧穿电离电子和散射电子波包发生干涉，利用全息干涉条纹可以测量电子超快过程。

图2. (a)氮气分子在强激光作用下发生隧穿电离。(b)实验测得隧穿位置与分子中心的距离为95±21皮米。

分子中电子隧穿会引起分子核运动，并最终导致分子结构发生变化。超快光学团队利用发展的超快探测方法实现了甲烷分子离子的Jahn-Teller形变过程的实时探测[图3]，并给出其特征时间约为20 fs（1 fs=10^-15s）。这一工作对于理解强激光诱导的分子结构重排具有重要意义。

图3. (a)强激光作用下甲烷分子结构发生变化（Jahn-Teller效应）。

(b)实验测得甲烷分子两个解离通道的时间差为20飞秒。

2).强激光作用下的“电子潮汐”效应

固体高次谐波的发现开拓了阿秒固体物理新领域，也为固体内电子阿秒测量与操控奠定了基础。当前，面临的核心问题是强场作用下固体中电子超快运动的物理机制和规律是什么？传统理论都是将电子当作点电荷。然而，超快光学团队发现基于粒子的传统理论与第一性原理计算存在约500阿秒的偏差，将严重影响阿秒时间分辨测量的可靠性。研究发现这些偏差来自于电子的波动性的重要影响，进而建立了包含波动性的固体高次谐波惠更斯-菲涅尔模型，解决了固体超快过程阿秒测量的关键问题。

在上述理论的基础上，开展了氧化镁晶体高次谐波实验，发现强激光作用下固体原子核周围电子密度像潮汐一样发生周期性变化，从而导致新的非线性极化和高次谐波辐射，超快光学团队将之形象地称作电子潮汐[图4]。这个效应在以前的研究中从未讨论过，是由超快光学团队首次实验发现并命名的强场新效应。

二次谐波及高次谐波分别是典型的微扰和非微扰非线性光学现象，都被认为是光学发展的里程碑(Nature评论https://www.nature.com/ milestones/milephotons/timeline.html）。然而，两者的交叉领域一直被人们忽视了。超快光学团队以氧化锌晶体为例实验发现随着驱动激光强度和激光波长的增加，二次谐波产率的强度依赖标度律和空间角分布的对称性偏离传统的微扰非线性光学理论。研究发现这是由于强场隧穿影响了电子运动，进而诱导新的非线性极化。引入该效应，超快光学团队建立了非微扰化学键模型，修正了教科书中微扰的非线性光学理论。该成果展示了用强激光操控固体非线性光学特性的可行性。

图4. (a)强激光作用下固体内电子密度像潮汐一样出现周期性变化。(b)-(d)实验测得40毫瓦、50毫瓦、70毫瓦激光作用下，氧化镁晶体辐射高次谐波随激光偏振方向和椭偏率的变化规律。在高功率激光作用下，高次谐波信号出现从未报道过的“X”状新结构,验证了“电子潮汐”效应。(e)氧化镁晶体结构示意图。